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2022讓我們聊聊電催化

   日期:2022-04-14     瀏覽:1824    

1. 電催化有什么用?

能源是未來各國競爭的核心資源。誰能率先擁有可持續(xù)清潔能源技術(shù),誰將在國際競爭中占據(jù)主導(dǎo)地位。電催化是該技術(shù)發(fā)展的基礎(chǔ)科學(xué)。我們可以將能源的使用分為三個部分:(1)能源產(chǎn)生(燃料和能源)(2)能源運(yùn)輸(3)能源消耗。這三個方面可以用下圖來表示:


能量產(chǎn)生:目前常用于燃燒化石燃料(煤炭、石油、天然氣)。然而,在未來,人們希望通過電催化/光催化技術(shù)恢復(fù)陽光和空氣,形成燃料(fuel):。

能量運(yùn)輸:如果我們能大量生產(chǎn)這些燃料,它們的運(yùn)輸也很重要,但因?yàn)閔2液化技術(shù)已經(jīng)成熟,大部分有機(jī)物都是液體,暫時(shí)不會對運(yùn)輸問題產(chǎn)生太大影響。

能耗:未來理想的情況是使用高功率、高效的燃料電池(fuel cell),通過電催化反應(yīng)將產(chǎn)生的燃料變成。當(dāng)然,這也可以繼續(xù)成為我們能量產(chǎn)生的反應(yīng)物。

這樣,燃料就可以通過二次循環(huán)回收。這也是未來清潔能源技術(shù)的一大愿景。

(此圖來自《fundamental concepts in heterogeneous catalysis》)

目前由于tesla在汽車的領(lǐng)導(dǎo)下,電動汽車領(lǐng)域正在蓬勃發(fā)展,國家也大力投入大量資金支持。如何開發(fā)高能量密度、高功率密度、高穩(wěn)定性、高安全性的燃料電池組。這是非常重要的。

電催化領(lǐng)域除了為能源產(chǎn)業(yè)提供理論支持外,還為電化學(xué)中的非線性效應(yīng)等許多其他領(lǐng)域的研究提供了實(shí)驗(yàn)平臺(nonlinear phenomena in electrochemistry)。

markovic在2016年nano energy還有一個很棒的示意圖(nano energy,2016,29,1-3):

2. 電催化與其他催化方向的異同

stanford大學(xué)的tho ** s jaramillo在2012年gcep research symposium上給了題為《energy tutorial: electrocatalysis 101報(bào)告中有一幅非常有趣的圖片:

(圖片來自講座ppt)

催化分為五部分:

(1)生物催化(biocatalysts)。其研究重點(diǎn)是酶催化。

(2)均相催化(homogeneous catalysts)。其研究重點(diǎn)是過渡金屬配位化合物的催化活性。

(3)電催化(electrocatalysis)。其研究重點(diǎn)是開發(fā)針對電化學(xué)反應(yīng)的高效催化劑。

(4)異相催化(heterogeneous catalysis)。其研究重點(diǎn)是在不加電場的情況下開發(fā)高效催化劑。

(5)超高真空表面催化(uhv su ** ce science)。研究重點(diǎn)是表面結(jié)構(gòu)與催化活性的結(jié)構(gòu)關(guān)系,以及異相催化理論體系的構(gòu)建。

催化的定義,ppt中有一段:

3. 電催化的復(fù)雜性——why is it so interesting and important?

當(dāng)然,我最感興趣的是中間的電催化(electrocatalysis)。電催化可分為(1)電催化(電極/溶液界面)(2)光催化(photoelectrocatalysis):

(圖片來自講座ppt)

在復(fù)雜性方面,它也應(yīng)該是這五個分支中最復(fù)雜的。原因如下:

(1)固體(電極)/液體(電解質(zhì)溶液)/氣體(氣體擴(kuò)散電極)【固/液/氣】三相界面通常發(fā)生電催化反應(yīng)。

(2)改變電極上的電極電勢,電極/溶液界面雙電層的結(jié)構(gòu)、反應(yīng)物/產(chǎn)品的自由能、吸附離子的吸附能和一些特性的平衡覆蓋會發(fā)生很大變化。butler-volmer我們知道這種影響是指數(shù)級的,所以輕微的電極電勢變化會有很大的變化。

(3)目前,電催化劑中優(yōu)質(zhì)催化劑的粒徑主要在納米尺度。理論上,納米尺度相對較大,給理論建模帶來了一定的困難。在實(shí)驗(yàn)中,由于納米相當(dāng)于實(shí)驗(yàn)儀器的測量精度太小,許多儀器不能用于水溶液。制備納米粒子時(shí),添加的化學(xué)物質(zhì)會吸附在納米粒子表面,調(diào)節(jié)表面空間(活性位點(diǎn))。因此,它在理論/實(shí)驗(yàn)中都面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

(4)反應(yīng)通常是多步和多質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移??赡艿闹虚g態(tài)及其相應(yīng)的反應(yīng)路徑過多,給理論建模分析帶來了巨大的困難。例如,為了恢復(fù)甲烷(),必須添加8個質(zhì)子和8個電子:

一個可能的機(jī)制步驟是:

當(dāng)然,這只是恢復(fù)的可能性。還有很多其他的可能性:

等等。。。

因此,恢復(fù)是一個非常復(fù)雜的反應(yīng)。目前應(yīng)該是電催化領(lǐng)域的前沿研究方向。目前,人們廣泛關(guān)注如何為其制備良好的催化劑。

4. 我們到底要研究什么?

看george whitesides在一份報(bào)告中,他提到:it is very important to know what science should be done in a particular field. 也就是說,面對一個領(lǐng)域,你必須問自己:這個領(lǐng)域的關(guān)鍵問題是什么?然后我將簡要介紹我對電催化領(lǐng)域的關(guān)鍵問題的看法。

上一張電極/溶液界面圖:

(此圖來自nature materials,2017,16,58)

如果我們看整個反應(yīng)路徑,那么從反應(yīng)物a到產(chǎn)物b步驟如下:

(1)反應(yīng)物a擴(kuò)散到表面

(2)反應(yīng)物a可選:直接失電子/得電子(外球形反應(yīng))或吸附在表面(內(nèi)球形反應(yīng),溶劑層重構(gòu))

(3)表面電催化反應(yīng)(一系列基元步驟、吸附物表面擴(kuò)散和不清楚的表面重構(gòu))。每個基元步驟的活化能量和反應(yīng)速率。最終生成b(可直接脫附或仍處于吸附狀態(tài))

(4)b離開表面,通過傳質(zhì)運(yùn)輸?shù)襟w相中區(qū)

在這四個步驟中,第三步是整個電催化中最關(guān)鍵的。因此,為了更好地研究它,我們需要:

(1)原子層面的探測工具(stm、afm等待或更新設(shè)備)

(2)更好地描述電極/溶液界面(如何引入雙層?表面水層的作用如何?納米粒子上有機(jī)物的吸附會如何影響其催化活性?

(3)表面活性區(qū)域的概念。這個概念是原始活性位置的延伸。目前,催化劑不僅參與催化劑表面原子的反應(yīng),而且周圍的溶劑和其他吸附劑也可能發(fā)揮反應(yīng)作用。有時(shí),如果它與過渡狀態(tài)有很強(qiáng)的作用,它甚至可能發(fā)揮決定性作用。因此,如何理解這些效應(yīng)及其耦合(協(xié)調(diào))的作用是未來電催化基礎(chǔ)理論研究的重要研究方向。當(dāng)然,這需要理論與實(shí)驗(yàn)的良好合作,從兩個方向共同研究,以便對電催化領(lǐng)域有更深入的理解。

(4)如何綜合調(diào)查表面活性區(qū)的數(shù)量和活性?如果催化劑的活性和選擇性得到提高,可選策略是什么?如何通過實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論計(jì)算定量反應(yīng)機(jī)制?(或重要指標(biāo)?


 
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